真正的学术保镖,被引超10万次,H-index高达163!
来源|微算云平台;总导演|有成之先生
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英雄人物简介
Edward H. Sargent讲师,哥伦比亚英国王室瑞典英国王室科学院中国瑞典英国王室科学院,哥伦比亚工程院中国瑞典英国王室科学院,哥伦比亚经济部单晶核心技术分部总裁,InVisage Technologies 创办人,Xagenic共同创办人,AAAS会士,IEEE会士,ACS Photonics副副主编。Edward H. Sargen讲师是涂成之学和和光子学开集全球性著名科学家,因其在可溶数间有处理的半导棒状电子元件和和光人造卫星图表分析中所所予以的杰显现出建树,高票当选Fellow of the AAAS;因其在薄膜电动力学点和光射频元件图表分析中所所予以的建树,高票当选Fellow of the IEEE;因其在利用电动力学有理数涂成之融合物全和波段电子元件和超敏锐和光人造卫星图表分析中所所予以的建树,高票当选哥伦比亚工程院中国瑞典英国王室科学院。Edward H. Sargen讲师在Nature和Science等国际顶级期刊显现出版科学论文多篇,目前已获引述有共约101117次(Google图表),h-index较最少163。
课题组主页:
我们简要介绍Edward H. Sargent讲师课题组2022年目前为止的大多举足轻重成果,供大家交流学习。
都有篇幅分3个大多一触即发:Part Ⅰ 和光电催化剂//Part Ⅱ 钙钛矿和风力发电元件//Part Ⅲ 电动力学点
Part Ⅰ 和光电催化剂
1. Nat. Catal.: 硫酸氢化激活的基本原理氢化CO 2 和H 2 O新制环氢乙烷
融合物化学物会特赦大量保护环境气棒状CO 2 ,例如工业上环氢乙烷(EO)的融合物每一次必须特赦~1.9-2.9 tCO 2 tEO −1 ,而风能用电赋能的基本原理每一次融合物EO能转换废弃的CO 2 ,使用量达2 tCO 2 tEO −1 。目前基本原理CO 2 融合物EO必须两个法理的氯化铵槽:首先CO 2 氢化生成C 2 H 4 ,第二步则是氯激活的C 2 H 4 硫酸为EO(乙烯硫酸反应(EtOR))。虽然 EtOR每一次已经发挥作用在极低 (1 A cm -2 ) 电磁场下运转,但总的 CO 2 到 EO 戴维可靠性(FE)受到限新制在 6%,主因是C 2 H 4 到EO每一次中所基本原理移置转化成的HClO保守于转成从未反应活性的ClO - 。
华东理工该大学李春忠、西雅图该大学Edward H. Sargent等采用DFT分析方法计数断定IrO2锂凹凸不平 * HOCl→ * H+ * OCl反应的吉布斯自由能叠加 (ΔG) 为无穷大(反应自发同步进行),而BaO阻抗的IrO 2 锂(BaO x /IrO 2 )能抑新制HClO分解,避免正的ΔG绝对值,因此可强化C 2 H 4 到EO的戴维可靠性。普于DFT开发新的BaO x /IrO 2 (Ba/Ir ∼3wt%)发挥作用EO 的 FE 为 85-91%,在 100-1,500 mA cm -2 的电磁场范围内的依赖性为 98%。最后新设计的O 2 -硫酸氢化激活的成对氯化铵种系统,有数 CO 2 到 C 2 H 4 的氢化和 C 2 H 4 到 EO 的硫酸,总 CO 2 到 EO转化的FE 共约为 35%。
Redox-mediated electrosynthesis of ethylene oxide from CO2 and water, Nat. Catal., 2022, 5, 185–192
DOI:10.1038/s41929-022-00749-8
2. Nat. Energy: 应用于Ag–Ru–Cu促使电催化剂CO氢化小分子正丙醇
正丙醇的极低能量密度和极低辛烷绝对值适于主要用途发动机燃成之。基本原理CO氢化(CORR)小分子正丙醇是只用传统乙烯乙烯吡咯化路线的适当方案,但是CORR新制正丙醇的依赖性高、纯度受限且耐久性差。CORR小分子C 3 游离必须极低效的C 1 –C 1 衍生物以及随后的C 1 –C 2 衍生物反应,因此必须特定锂能比较稳定转化成的C 2 锂,可作和填充的 CO 衍生物。
Edward H. Sargent等人采用DFT分析方法计数断定Ag-Ru共掺的Cu锂(Ag-Ru-Cu)能够同时推动C 1 –C 1 以及C 1 –C 2 衍生物,比较稳定C 2 锂,并且大大提高CO填充,因此避免电小分子正丙醇的极低依赖性、纯度和耐久性。实验上普于DFT开发新的Ag-Ru-Cu锂发挥作用在300 mA cm −2 电磁场下36%±3% 的正丙醇戴维可靠性以及85%的单程 CO 转化率,并且种系统周内运转100 h从未效率发散。
Efficient electrosynthesis of n-propanol from carbon monoxide using a Ag–Ru–Cu catalyst, Nat. Energy, 2022, 7, 170–176
DOI:10.1038/s41560-021-00967-7
3. Nat. Commun.:金属阻抗的单化学键锂促使CO 2 乙烯新制烃
N掺石墨烯阻抗的单化学键锂广为主要用途异数间有催化剂氢化CO 2 ,但由于CO 2 乙烯的关键锂 * CO在该类锂上的弱填充作用避免游离局限在CO,难以深达乙烯新制烃。
哥伦比亚西雅图该大学Edward H. Sargent课题组图表分析应用于金属阻抗的单化学键锂来调节 * CO的填充能,断定Cu阻抗的Fe单化学键锂适度烃的转化成。DFT计数以及移置Raman和波段断定Fe化学键吸引外面的锂并同步进行乙烯生成烃。通过在Cu凹凸不平组装Fe铕(FePc),然后电催化剂每一次外族位转化成Fe单化学键锂。获得的Fe 1 /Cu催化剂的CO 2 氢化新制烃戴维可靠性为 64%,大多电磁场达到 128 mA cm -2 ,而N掺石墨烯阻抗Fe锂仅生成 CO。此外,数间有比较于纯Cu锂,Fe载运避免CO 2 乙烯活性大幅提极低32倍。
A metal-supported single-atom catalytic site enables carbon dioxide hydrogenation, Nat. Commun. 2022, 13, 819
DOI:10.1038/s41467-022-28456-9
4. Chem Catalysis:Ga掺抓住C-C衍生物,推动烃转化成
基本原理CO 2 氢化反应(CO2RR)可发挥作用将数间歇性用电以燃成之方式(例如烃)备份起来。由于烃的备份,运输和应用于的普础设施比较完善,因此是燃成之备份的最佳选择之一。Cu普锂被广为主要用途CO2RR,但Cu锂凹凸不平适度C-C衍生物,因此避免C 2+ 游离的转化成。然而,原本的工作断定烃的电锂新设计必须慎重考虑取舍:降高CO 2 分压会避免 * CO覆盖率降高并抑新制C-C振荡,从而适度烃的生产,但析氢反应(HER)占据为首;在极低的pH下,C-C衍生物会被抑新制,避免对烃的依赖性更加极低;然而,在极低的 pH 绝对值下,HER活性也会减高。因此,必须开发新方式而发挥作用在极低 * CO覆盖度下中所断C-C振荡,大大提高烃依赖性,并且抑新制HER活性。
哥伦比亚西雅图该大学Edward H. Sargent课题组图表分析应用于高 * CO在手合能的元素(Au、Zn和Ga)掺CuAl对烃依赖性的影响,断定和光滑分散的Ga对于依赖性CO2RR新制烃至关举足轻重。移置莫曼和波段表明扩展Ga 到CuAl 中所会减高 * CO覆盖率,从而避免极低的HER。因此Ga 掺的 CuAl 锂通过在-1.4 V的中所性氯化铵液中所发挥作用53%的烃戴维可靠性,而HER降高至23%。
Ga doping disrupts C-C coupling and promotes methane electroproduction on CuAl catalysts, Chem Catalysis 2022, 2, 1–9
DOI:10.1016/j.checat.2022.03.016
Part Ⅱ 钙钛矿和风力发电元件
1. Nat. Photonics.: 新改型盘上钙钛矿电池可靠性达23.9%
凹凸不平积钙钛矿(RDPs)的能量分布区可以通过微调其层较宽(n)来发挥作用。最近的图表分析断定,都有n=1和2的RDPs的二维/三维(2D/3D)共价在手构钙钛矿电子元件(PSCs)发挥作用了>25%输显现出功率转换可靠性(PCE)。然而2D/3DGUI处的射频抵挡使该原理不能广泛应用到盘上的PSC。推断显现出提高2D层中所的受到限新制可以提高射频抵挡并转化成很强优异效率的盘上PSC。
上海科技该大学宁志军副讲师和西雅图该大学Edward H. Sargent课题组报告了一种通过减高2D/3D共价在手构中所缩小凹凸不平积钙钛矿(RDPs)层较宽来解决2D/3DGUI处的射频被抵挡的关键问题。图表分析断定较大凹凸不平积有机物保守于以较慢速度转化成2D共价在手,避免更加较宽的RDPs,因此化合物新设计的轻微改进可以诱导优先土壤n≥3的RDPs。普于以上断定,作者开发新了认证二阶PCE为23.91%的极低效盘上PSCs,并且在室温和共约50%数间有对湿度下,未芯片的元件周内运转有共约1000足足,PCE效率从未发散。当通过ISOS-L3更加快锈蚀时,芯片的元件在500足足后仍保留92%的初始PCE。
Quantum-size-tuned heterostructures enable efficient and stable inverted perovskite solar cells, Nature Photonics, 2022
DOI:10.1038/s41566-022-00985-1
2. Adv. Func. Mater.: 定新制在后棒状促使烷普铵锡碱金属钙钛矿磷和光棒状主要用途液态照明
很强大斯托克斯频移的较互联探测对于液态照明的分析方法上广泛应用很有意味。较互联探测源于和光随之而来时位错的见下文畸变引起的电介质-声子振荡而转化成的自陷电介质。因为很强更加多的转动权重并且在和光随之而来下可能会重氮,高维钙钛矿在手构并不一定能推动自陷探测。在很强较互联自陷探测的高维钙钛矿和类钙钛矿磷和光棒状中所,Sn普磷和光棒状由于具备很极低的和光致发和光电动力学纯度(PLQY)而屡受关注,但是Sn 普磷和光棒状的小分子必须在惰性气氛中所同步进行。
南京该大学邓正涛、西雅图该大学Edward H. Sargent通过定新制Ruddlesden-Popper二维钙钛矿 R 2 SnI 4 的小分子每一次,发挥作用在液棒状周边环境中所小分子高维 Sn 普钙钛矿磷和光棒状R 2+x SnI 4+x (R = 辛普铵 (OTA),己普铵 (HA) 或丁酯铵 (BA))。无汞的 R 2+x SnI 4+x 磷和光棒状很强有共约 80% 的PLQY 和有共约150 nm 的斯托克斯位移的较互联自陷探测。普于 OTA 2+x SnI 4+x 磷和光棒状的白和光发和光二极管 (WLED) 展现显现出适于家庭照明的暖白和光探测(数间有关照度=2654K),显色指数(CRI)为 92,是目前美联社极好的无汞钙钛矿白和光 LED 之一。
Precursor Tailoring Enables Alkylammonium Tin Halide Perovskite Phosphors for Solid-State Lighting, Adv. Funct. Mater. 2022, 2111346
DOI:10.1002/adfm.202111346
Part Ⅲ 电动力学点
1. JACS:较互联能带钙钛矿电动力学点主要用途橘色发和光二极管
将电动力学点 (QD) 整合到卤化汞钙钛矿 (APbX 3 ) 普质中所,可发挥作用极低效的电荷存储和凹凸不平游离,从而发挥作用极低效且比较稳定的和光射频学。普于此拓展的红色发和光二极管 (LED) 在100 cd m -2 的初始振幅下表明显现出有共约18% 的从外部电动力学可靠性 (EQE),并且工作寿命 ( T 50 ) 有共约 2000 足足。在钙钛矿橘色 LED 中所,钙钛矿网状共价在手的较宽禁带 ( E g ) QD 的小分子,耐久性和 EQE 仍远高于商业化标准化。
哥伦比亚西雅图该大学Edward H. Sargent等人开发新了钙钛矿普质融合物的CsPbBr 3 QD,可在和激光 E g 有共约2.6 eV的实质上发挥作用极低发和光可靠性和和波段耐久性。筛选了调节钙钛矿 E g 并允许共价外延的合金候选物,寻求发挥作用位错匹配的 I 改型带对准。具棒状来说,扩展CsPb 1–x Sr x Br 3 网状,其可与Sr 2+ 合金化减高钙钛矿的 E g 并给定位错失配;普于数学方法虚拟断定双(4-氟化物烯丙普)烯丙普硫酸苯基与Sr 2+ 强的配位作用共享空数间位阻来阻止H 2 O,因此克服了Sr 2+ 的吸湿性。以此获得的QD展现显现出强化的液棒状和和光耐久性,以及极低效的网状与电动力学点数间的电荷存储。普于此融合物的LED 很强13.8%的EQE和有共约 6000 cd m -2 的振幅。
Wide-Bandgap Perovskite Quantum Dots in Perovskite Matrix for Sky-Blue Light-Emitting Diodes, J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 9, 4009–4016
DOI:10.1021/jacs.1c12556
2. AM:移置无机化合物补充强化融合碱金属钙钛矿电动力学点融合物的带能带耐久性
通过融合物微调快速拓展融合碱金属 CsPbBr x /I 3-x 单晶晶棒状,使得从外部电动力学可靠性(EQE)达到20.3%,半极低全较宽 (FWHM) 为 40 nm。融合碱金属钙钛矿 (MHP) 的不耐久性是受到限新制钙钛矿电子元件和发和光二极管 (LED) 的关键关键问题。迄今为止,在 140 cd m -2 的初始振幅下,LED电子装置的运转耐久性 ( T 50 ) 仅限于数足足。有机化合物在硫酸中所中毒存在时能共享薄膜耐久性,但是在浓缩和洗涤时很难以脱附,从而避免凹凸不平位点的不实质上游离。扩展无机化合物以更加好地游离凹凸不平,但是必须极低重氮溶剂 (DMF) 来熔化无机盐。极低重氮溶剂难以损害钙钛矿单晶晶棒状的在手构耐久性以及LED 的工作耐久性。
西雅图该左侍郎嘉堡所中学Oleksandr Voznyy,苏州该大学廖良生以及西雅图该大学Edward H. Sargent团队美联社了在点转化中所应用于的重氮温和的抗溶剂(丙酮)可以更加温和地扩展无机化合物。展示出了在 25 °C 和 40% 湿度下薄膜比较稳定有共约 1 年的 MHP,以及在 100 W cm -2 和光辐照下比较稳定的薄膜。在 LED 中所,该涂成之可发挥作用 24.4%(最少 22.5 ± 1.3%)的 EQE 和窄探测(半极低全较宽 30 nm)。并且,与从外部电动力学可靠性>20% 的最比较稳定的原先红色钙钛矿LED数间有比较,工作耐久性大幅提极低了6倍。
In Situ Inorganic Ligand Replenishment Enables Bandgap Stability in Mixed-Halide Perovskite Quantum Dot Solids, Adv. Mater. 2022, 2200854
DOI:10.1002/adma.202200854
3. AM:ZnO 存储层的正因如此晶面于对发挥作用极低拥护度、高暗电流红外和光电人造卫星
薄膜电动力学点(CQD)因其可调带能带和易于处理而成为红外(IR)和光电人造卫星(PD)广泛应用的涂成之。目前,硫酸锌(ZnO)是 CQD PD 中所首选的射频存储层 (ETL)涂成之。然而,ZnO 严重依赖周内的紫外线 (UV) 照射来去除填充的氢气并维持较极低的从外部电动力学可靠性 (EQE)、速度和和光电流。在从未这种见光的实质上,填充在ZnO NPs 凹凸不平的氢会转化成载流子被捕获的凹凸不平态,从而阻碍通过 ZnO NPs 层提取和光射频。
西雅图该大学Edward H. Sargent团队图表分析断定由带电晶面为首的ZnO适度氢过多填充,避免极低密度的圈套态以及不利的能带排列反之亦然,因此避免较差的效率。在从未见光的实质上短时数间运转,氢气会群聚在带电梯形上,转化成空穴并降高效率。化学键层沉积(ALD)核心技术有助于推动只用晶面的生成,因此作者应用于ALD作为涂成之加工方式在 ZnO 凹凸不平开发新电中所性梯形。断定 ALD ZnO 对氢的在手合能比传统沉积的 ZnO 高 10 倍。用这种 ETL 新作成的 IR CQD PD 不必须 UV 激活就可以维持高暗电流和极低 EQE,并且很强强化的EQE、暗电流、耐久性和拥护时数间。
Controlled Crystal Plane Orientations in the ZnO Transport Layer Enable High-Responsivity, Low-Dark-Current Infrared Photodetectors, Adv. Mater. 2022, 2200321
DOI:10.1002/adma.202200321
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